การสะสมคาร์บอนบนตัวเร่งปฏิกิริยา Ni/ZrO2 สำหรับปฏิกิริยาดรายรีฟอร์มมิงของมีเทน

ผู้แต่ง

  • ณัฐพงศ์ บุญศรีสด คณะวิทยาศาสตร์ประยุกต์ มหาวิทยาลัยเทคโนโลยีพระจอมเกล้าพระนครเหนือ
  • มนฤดี ผ่องอักษร คณะวิทยาศาสตร์ประยุกต์, ศูนย์วิจัยและพัฒนาหน่วยปฏิบัติการทางวิศวกรรมเคมีและตัวเร่งปฏิกิริยา มหาวิทยาลัยเทคโนโลยีพระจอมเกล้าพระนครเหนือ
  • สไบทิพย์ ตุงคะมณี คณะวิทยาศาสตร์ประยุกต์, ศูนย์วิจัยและพัฒนาหน่วยปฏิบัติการทางวิศวกรรมเคมีและตัวเร่งปฏิกิริยา , มหาวิทยาลัยเทคโนโลยีพระจอมเกล้าพระนครเหนือ
  • ธนากร รัตนะ คณะวิทยาศาสตร์ประยุกต์, ศูนย์วิจัยและพัฒนาหน่วยปฏิบัติการทางวิศวกรรมเคมีและตัวเร่งปฏิกิริยา มหาวิทยาลัยเทคโนโลยีพระจอมเกล้าพระนครเหนือ

คำสำคัญ:

ดรายรีฟอร์มมิงของมีเทน, ตัวเร่งปฏิกิริยา, นิกเกิล, เซอร์โคเนีย, คาร์บอนสะสม

บทคัดย่อ

วัตถุประสงค์และที่มา : การเพิ่มขึ้นของแก๊สเรือนกระจก (แก๊สคาร์บอนไดออกไซด์และแก๊สมีเทน) ในช่วงไม่กี่ทศวรรษที่ผ่านมาส่งผลให้เกิดวิกฤติภาวะโลกร้อน ซึ่งทำให้นักวิจัยสนใจที่จะแก้ไขปัญหานี้ ปฏิกิริยาดรายรีฟอร์มมิงของมีเทน (DRM) เป็นปฏิกิริยาที่น่าสนใจสำหรับการผลิตแก๊สสังเคราะห์ (ไฮโดรเจนและคาร์บอนมอนอกไซด์) จากแก๊สเรือนกระจก ตัวเร่งปฏิกิริยาชนิดโลหะนิกเกิลนิยมใช้เป็นตัวเร่งปฏิกิริยาในปฏิกิริยาดรายรีฟอร์มมิงของมีเทน เนื่องจากมีประสิทธิภาพสูงและ    ราคาไม่สูงมาก อย่างไรก็ตามการใช้โลหะนิกเกิลเป็นตัวเร่งปฏิกิริยามักจะเกิดการสะสมตัวของคาร์บอนบนพื้นผิวตัวเร่งปฏิกิริยา ซึ่งนำไปสู่การเสื่อมสภาพของตัวเร่งปฏิกิริยา เซอร์โคเนียเป็นตัวรองรับที่มีความน่าสนใจเนื่องจากมีความต้านทานต่อการเกิดการสะสมตัวของคาร์บอนได้เป็นอย่างดี ดังนั้นงานวิจัยนี้จึงสนใจที่จะศึกษาผลของการสะสมของคาร์บอนบนตัวเร่งปฏิกิริยา 10%Ni/ZrO2 ที่เตรียมขึ้นจากวิธีที่แตกต่างกัน

วิธีดำเนินการวิจัย : นำสารละลายนิกเกิลไนเตรท (Ni(NO3)2 ) หยดลงบนตัวรองรับเซอร์โคเนีย ซึ่งถูกเตรียมขึ้นด้วยวิธีที่แตกต่างกัน 4 ชนิด โดยให้มีปริมาณโลหะนิกเกิล 10% โดยน้ำหนัก เตรียมด้วยวิธีการเอิบชุ่ม วิเคราะห์คุณสมบัติกายภาพ-ทางเคมี ของตัวรองรับและตัวเร่งปฏิกิริยาที่เตรียมขึ้นด้วยเทคนิคการเลี้ยวเบนของรังสีเอ็กซ์ การดูดซับ-คายซับของแก๊สไนโตรเจน และเทคนิคการโปรแกรมอุณหภูมิเพื่อทดสอบการคายซับของแก๊สไฮโดรเจน สำหรับการศึกษาชนิดและปริมาณของคาร์บอน ที่สะสมอยู่บนตัวเร่งปฏิกิริยา 10% Ni/ZrO2 ที่ใช้แล้วจะถูกตรวจสอบโดยเทคนิคการเลี้ยวเบนของรังสีเอ็กซ์ โปรแกรมอุณหภูมิเพื่อทดสอบการคายซับออกซิเดชันและโดยภาพถ่ายจากกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอนแบบส่องผ่าน

ผลการวิจัย : ตัวอย่างเซอร์โคเนียที่เตรียมได้โดยวิธีที่แตกต่างกัน 4 ชนิด มีโครงสร้างจุลภาคและสัณฐานวิทยาแตกต่างกัน  ถูกนำมาเตรียมเป็นตัวรองรับของตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะนิกเกิล และทดสอบประสิทธิภาพการเร่งปฏิกิริยาดรายรีฟอร์มิงของมีเทนในเครื่องปฏิกรณ์แบบเบดนิ่ง พบว่าความไวของการเร่งปฏิกิริยาจะมีความแตกต่างกันเนื่องจากความแตกต่างของตัวเร่งปฏิกิริยาที่เตรียมขึ้น

สรุปผลการวิจัย : จากผลการทดลองพบว่าผลของขนาดอนุภาค การกระจายตัวของโลหะนิกเกิล และวัฏภาคของเซอร์โคเนียมีผลต่อความว่องไวของตัวเร่งปฏิกิริยา นอกจากนี้ทั้งชนิดและปริมาณของคาร์บอนที่สะสมบนตัวเร่งปฏิกิริยาที่ใช้แล้ว  ยังมีความสัมพันธ์กับความว่องไวของตัวเร่งปฏิกิริยาอีกด้วย

References

Argyle, M., & Bartholomew, C. (2015). Heterogeneous Catalyst Deactivation and Regeneration: A Review. Catalysts, 5(1), 145-269. doi:10.3390/catal5010145

Arora, S., & Prasad, R. (2016). An overview on dry reforming of methane: strategies to reduce carbonaceous deactivation of catalysts. RSC Advances, 6(110), 108668-108688. doi:10.1039/c6ra20450c

Bao, B., Liu, J., Xu, H., Liu, B., & Zhang, W. (2016). Inhibitory effect of MnCr2O4 spinel coating on coke formation during light naphtha thermal cracking. RSC Advances, 6(73), 68934-68941. doi:10.1039/c6ra13009g

Chen, C., Wang, W., Ren, Q., Ye, R., Nie, N., Liu, Z., Xiao, J. (2022). Impact of preparation method on nickel speciation and methane dry reforming performance of Ni/SiO2 catalysts. Frontiers in Chemistry, 10. doi:10.3389/fchem.2022.993691

Gu, H., Ding, J., Zhong, Q., Zeng, Y., & Song, F. (2019). Promotion of surface oxygen vacancies on the light olefins synthesis from catalytic CO2 hydrogenation over FeK/ZrO2 catalysts. International Journal of Hydrogen Energy, 44(23), 11808-11816. doi.org/10.1016/j.ijhydene.2019.03.046

Lavoie, J.-M. (2014). Review on dry reforming of methane, a potentially more environmentally-friendly approach to the increasing natural gas exploitation. Frontiers in Chemistry, 2. doi:10.3389/fchem.2014.00081

Otroshchenko, T., Bulavchenko, O., Thanh, H. V., Rabeah, J., Bentrup, U., Matvienko, A., Kondratenko, E. V. (2019). Controlling activity and selectivity of bare ZrO2 in non-oxidative propane dehydrogenation. Applied Catalysis A: General, 585, 117189. doi.org/10.1016/j.apcata.2019.117189

Ozkan, D. M., Uzun, A., Caglayan, B. S., & Aksoylu, A. E. (2023). A DFT study on the role of oxygen vacancy on m-ZrO2 (1¯11) in adsorption and dissociation of CO2. Surface Science, 736, 122336. doi.org/10.1016/j.susc.2023.122336

Ranjekar, A. M., & Yadav, G. D. (2021). Dry reforming of methane for syngas production: A review and assessment of catalyst development and efficacy. Journal of the Indian Chemical Society, 98(1), 100002. doi.org/10.1016/j.jics.2021.100002

Sehested, J. (2006). Four challenges for nickel steam-reforming catalysts. Catalysis Today, 111(1-2), 103-110. doi:10.1016/j.cattod.2005.10.002

Seo, H. (2018). Recent Scientific Progress on Developing Supported Ni Catalysts for Dry (CO2) Reforming of Methane. Catalysts, 8(3). doi:10.3390/catal8030110

Singh, R., Dhir, A., Mohapatra, S. K., & Mahla, S. K. (2019). Dry reforming of methane using various catalysts in the process: review. Biomass Conversion and Biorefinery, 10(2), 567-587. doi:10.1007/s13399-019-00417-1

Song, Y.-Q., He, D.-H., & Xu, B.-Q. (2008). Effects of preparation methods of ZrO2 support on catalytic performances of Ni/ZrO2 catalysts in methane partial oxidation to syngas. Applied Catalysis A: General, 337(1), 19-28. doi:10.1016/j.apcata.2007.11.032

Therdthianwong, S., Siangchin, C., & Therdthianwong, A. (2008). Improvement of coke resistance of Ni/Al2O3 catalyst in CH4/CO2 reforming by ZrO2 addition. Fuel Processing Technology, 89(2), 160-168. doi:10.1016/j.fuproc.2007.09.003

Wang, Z., Cao, X. M., Zhu, J., & Hu, P. (2014). Activity and coke formation of nickel and nickel carbide in dry reforming: A deactivation scheme from density functional theory. Journal of Catalysis, 311, 469-480. doi:10.1016/j.jcat.2013.12.015

Zhang, X., Zhang, M., Zhang, J., Zhang, Q., Tsubaki, N., Tan, Y., & Han, Y. (2019). Methane decomposition and carbon deposition over Ni/ZrO2 catalysts: Comparison of amorphous, tetragonal, and monoclinic zirconia phase. International Journal of Hydrogen Energy, 44(33), 17887-17899. doi.org/10.1016/j.ijhydene.2019.05.174

Downloads

เผยแพร่แล้ว

2024-04-02

How to Cite

บุญศรีสด ณ. ., ผ่องอักษร ม. ., ตุงคะมณี ส. ., & รัตนะ ธ. (2024). การสะสมคาร์บอนบนตัวเร่งปฏิกิริยา Ni/ZrO2 สำหรับปฏิกิริยาดรายรีฟอร์มมิงของมีเทน. วารสารวิทยาศาสตร์บูรพา, 29(1 January-April), 310–326. สืบค้น จาก https://li05.tci-thaijo.org/index.php/buuscij/article/view/225